2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
关根明良,岛袋美由利,福原绫香,藤原夏海
坂田将吾,花井美春,日笠阳子,永濑安奈,阳高真白,菊池纱矢香,中岛由贵,八代拓,水中雅章
广濑裕也,立花日菜,增田俊树,上田瞳,华成结,松田健一郎,鸟海浩辅,铃木崚汰,井上和彦,楠大典,内田直哉
藤原夏海,古川慎
佐仓绫音,小野贤章,石见舞菜香,水树奈奈,立木文彦,诹访部顺一,平田广明,泽城美雪,竹内良太,樱井孝宏,富田美忧,岩本莲加,大塚明夫,石川由依,户谷菊之介,若山诗音,石田彰,平野绫,青木遥
石川由依,本渡枫,佐藤拓也,天崎滉平,立花慎之介,德井青空,成田剑,中村栞奈,内田秀,兴津和幸,伊藤美纪,大谷育江,大桥贤一郎,伊藤健太郎,大原沙耶香,村上裕哉,村上奈津实,铃木爱奈,诹访奈奈香,东地宏树,坂本真绫